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最新研究:以创纪录的分辨率看到了原子,是如何看到的?

发表在这一期的《科学》杂志上的一篇重磅论文中,科学家们报告说,以创纪录的放大了1亿倍的分辨率,获得具有皮米(万亿分之一米)精度的超高精度图像,从而最大限度地实际看到了原子。

叠层成像术(ptychography)是一种显微成像的计算方法。它通过处理许多从目标物体上散射出来的相干干涉图样来生成图像。它的定义特征是平移不变性,这意味着干涉图样是由一个恒定的函数,例如照明场或孔径光阑的横向移动生成的相对于另一个常数函数(样本本身或波场)的已知量。如图所示,干涉图样与这两个分量相距一定距离,因此散布的波散开并“折叠”。

最新研究:以创纪录的分辨率看到了原子,是如何看到的?叠层成像术(ptychography)

如上图所示,以最简单的单孔配置收集刻印成像数据集。(a)从左侧入射的相干照明被局部限制在样本区域内。样品下游的检测器记录干涉图样。(b)移动样本(在这种情况下,向上移动)并记录第二种模式。照明区域必须彼此重叠,以方便刻印移动不变性约束。(c)整个谱图数据集使用许多重叠的照明区域。(d)整个数据集是四维的:对于每个2D照明位置(x,y),都有一个2D衍射图样(k x,k y)。

与传统的镜头成像不同,由于有限的数值孔径,柱状图不受镜头引起的像差或衍射效应的影响。这对于原子级波长成像尤为重要,在原子级波长成像中,制造具有高数值孔径的高质量镜头既困难又昂贵。该技术的另一个重要优点是,它可以使透明对象清晰可见。这是因为它对相位很敏感穿过样品的辐射,因此它不依赖于吸收辐射的物体。在可见光生物显微镜的情况下,这意味着不需要对细胞进行染色或标记即可形成对比。

叠层成像术可以与可见光、X射线、极紫外线(EUV)或电子一起使用。通过与电子一起使用的叠层成像术称为电子叠层成像术(electron ptychography)。电子叠层成像术对重原子和轻原子同时具有独特的电子成像模式。例如,通过查看轻质碳纳米管笼子中重原子染色的药物分子,它已用于研究纳米结构的药物传递机制。

透射电子显微镜使用的电子的波长,理论上可以最终由原子的本征尺寸确定的分辨率对固体中的单个原子成像。但是,由于样品中的透镜像差和电子的多次散射,图像分辨率降低了许多倍。

通过逆向解决多重散射问题并使用电子分型技术克服电子探针的像差,该研究证明了原样品中的模糊程度大大缩小,并且线性相位响应。原子柱的测量宽度受原子的热涨落限制。这种方法还能够仅通过一次投影测量就可以以亚纳米精度定位所有三个维度中的嵌入原子掺杂原子。该方法的分辨率可不受光学器件的限制,而受样品的散射强度的限制,因此在较厚的样品上也可以更好地工作。

该研究团队在2018年制造了一款高性能探测器,与算法驱动的叠层成像术相结合,将最先进的电子显微镜的分辨率提高了三倍,创造了当时的世界纪录。

尽管取得了成功,但这种方法有一个弱点。它仅适用于几个原子厚的超薄样品。任何较厚的物质都会导致电子以无法解开的方式散射。

现在,该研究团队利用电子显微镜像素阵列探测器(electron microscope pixel array detector,缩写EMPAD),结合了更复杂的3D重建算法,分辨率成倍提高,再次刷新了世界纪录,分辨率是如此精细,剩下的唯一模糊是原子本身的热抖动了。

研究人员通过使用一种由较重的原子组成的材料(因为其摆动较少)或冷却样品来再次刷新了记录。但是即使在零温度下,原子仍然具有量子涨落,因此改善不会很大。如图所示一种为PrScO3的材料晶体的叠层成像,放大了1亿倍的原子谱图重建。

最新研究:以创纪录的分辨率看到了原子,是如何看到的?

论文主导、康奈尔大学应用与工程物理系教授、纳米科学研究所共同负责人、纳米科学与微系统工程(NEXT Nano)联合主席、大卫·穆勒(David Muller)表示,“这不仅创造了新纪录,” “已经达到了一种有效地成为分辨率极限的机制。我们现在基本上可以很容易地弄清楚原子的位置。这为我们想要的事物开辟了许多新的测量可能性,它可以解决很长一段时间的问题——消除光束在样品中的多重散射,我们过去无法这样做。”

叠层成像的原理是扫描材料样品中重叠的散射图案,并寻找重叠区域中的变化。穆勒说:“我们正在追寻斑点图案,这些激光指示器图案看起来很着迷。” “通过查看图案的变化,我们能够计算出引起图案的物体的形状。”

通过使检测器略微散焦,使光束模糊,以捕获最大范围的数据。然后,通过复杂的算法重建该数据,从而获得具有皮米(万亿分之一米)精度的超高精度图像。

“通过这些新算法,我们现在能够校正显微镜的所有模糊,以至于我们剩下的最大模糊因子是原子本身会摆动的事实,因为这是原子在一定温度下所发生的情况”, “当我们谈论温度时,我们实际上要测量的是原子摇动多少的平均速度。”

最新研究:以创纪录的分辨率看到了原子,是如何看到的?

这种最新形式的电子叠层成像分析技术使科学家可以在所有三个维度上定位单个原子。研究人员还将能够一次发现异常结构中的杂质原子,并对它们及其振动进行成像。这对成像半导体、催化剂和量子材料、包括用于量子计算的材料,以及分析将材料连接在一起的边界处的原子特别有用。

这种成像方法也可以应用于厚厚的生物细胞或组织,甚至可以应用于大脑中的突触连接,穆勒将此称之为“按需连接学”(connectomics on demand)。

通过使用使用功能更强大的计算机结合机器学习和更快的检测器,该研究的叠层成像技术克服了叠层成像术既耗时又计算量大,从而使其效率更高。

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